Ղազարոս Աղայանը սկզբնական կրթությունն ստացել է ծննդավայրում, ապա մեկ տարի սովորել է  Թիֆլիսի Ներսիսյան դպրոցում, այնուհետև զբաղվել ինքնակրթությամբ: Դասավանդել է Ախալցխայի, Ալեքսանդրապոլի, Երևանի, Շուշիի դպրոցներում: 1861–1862թթ. եղել է գրաշար Թիֆլիսում, 1862–1867թթ.՝ Մոսկվայում և Սանկտ Պետերբուրգում: 1867թ. վերադարձել է հայրենիք. նշանակվել է Էջմիածնի տպարանի կառավարիչ, 1869–1870թթ. խմբագրել է «Արարատ» ամսագիրը:

Ձերբակալվել է ազգայնականության մեղադրանքով և մինչև կյանքի վերջը եղել ցարական ժանդարմերիայի հսկողության տակ: Աղայանը 1900-ական թվականներին Թիֆլիսում Հովհաննես Թումանյանի ստեղծած «Վերնատուն» գրական խմբակի եռանդուն անդամներից էր, նրա նահապետը: 

Աղայանը գրել է բանաստեղծություններ, հեքիաթներ, վիպակներ:

Նա օժտված էր բնության զարմանալի զգացողությամբ և նկարչի նուրբ դիտողականությամբ: Աղայանի պոեզիայում առանձնանում են «Հիշողություն», «Ճախարակ», «Սերմնացան», «Մանուշակ» բանաստեղծությունները, «Տորք Անգեղ» պոեմը: 

Աղայանի մանկական բանաստեղծություններից շատերը («Արեգակ», «Առավոտը գյուղում», «Ճախարակ» և այլն) այժմ էլ զարդարում են դպրոցական դասագրքերը: